通过后处理方法合成了一系列分级ZSM-5沸石，以将糠醛醇(FAL)转化为乙酰丙酸(LA)。ZSM-5由串联碱处理(0.2M NaOH)和酸洗(0.1M HCl)获得，表示为 ZSM-5-OH0.2-H，表现出最高的活性，在9:1的丙酮-水混合溶剂中，在393K下 0.5小时提供76.2%的LA产率。此外，ZSM-5-OH0.2-H可以重复使用三个反应循环而不会显着降低催化活性。

有明确的迹象表明，对于所有测试的沸石，LA选择性与C B和Smeso相关。随着C B的增加，LA选择性首先从46.4%迅速增加到76.6%，然后从76.6%略微下降到72.7% ，在研究的Smeso (51.3–169.3 m2/g) 中，LA选择性随着Smeso的增加先增加后减少 。

为了公平地比较两种催化剂，在相似的转化水平下比较性能。一项关于ZSM-5-OH0.2-H 的研究在75 mg的减少剂量下产生了70.2%的FAL转化率和66.5%的LA选择性，而在类似的FAL转化率下，（150 mg）ZSM-5的LA选择性仅为46.8%(72.3%)。因此，微孔沸石ZSM-5的催化性能在选择性和活性方面不如分级ZSM-5-OH 0.2-H。

通过一系列观察表明，碱酸处理优先去除位于直通道和正弦通道的Al原子。小孔中的少量Al原子（直通道和正弦通道，0.53 × 0.56 nm和0.51 × 0.55 nm）降低了生成的LA的副反应概率，因为它从内部通道扩散到溶液中，这有助于高选择性ZSM-5-OH 0.2- H上的LA。最重要的是，通过引入介孔，FAL对活性位点的吸附能力增强，小孔中的Al位点减少，从而减少生成的LA的二次反应，这为多级沸石的催化性能增强提供了解释。

通过后处理制备了一系列分级ZSM-5 沸石，用于将FAL催化转化为LA。使用分级沸石 ZSM-5-OH 0.2-H 作为催化剂，获得了来自FAL的76.2%的高产率的LA。在直通道和正弦通道中引入中孔和少量Al位点通过增强FAL的吸附和减少生成的LA的二次反应来提高ZSM-5-OH 0.2 -H的催化性能。此外，ZSM-5-OH 0.2-H的催化活性很容易通过煅烧恢复。三个循环后，FAL的水解以64.5%的产率提供了LA。这项工作提出了一种简单、有效且可回收的催化剂，用于从FAL合成LA，这对于半纤维素的高价值利用至关重要。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.fuel.2022.125213（内容搜集自互联网 如有侵权请联系删除）

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